2013年1月北京市PM2.5区域来源解析

李　璇　聂　滕　齐　珺　周　震

（北京市环境保护科学研究院，国家城市环境污染控制工程技术研究中心，北京100037）

摘要：2013年1 月，北京地区经历了多次严重的灰霾天气，细颗粒物污染已成为北京地区所面临的重要问题。了解和掌握北京细颗粒物的污染来源，是解决细颗粒物污染的重要途径，也是制定防治政策的重要依据。通过建立三维空气质量模型系统，对2013年1 月20～24日的污染过程进行模拟，并运用PSAT 技术探究北京市细颗粒物污染的区域来源。结果表明，本地源排放是北京市PM2.5的主要来源，平均贡献率为34%；河北和天津的平均贡献率分别为26% 和4%；京津冀周边地区及模拟边界外的贡献分别为12%和24%。在重污染日，区域传输对北京市PM2.5的影响显著增强，是北京PM2.5污染的主要来源。PM2.5中的硝酸盐主要来自北京市周边地区的贡献，而硫酸盐和二次有机气溶胶呈现远距离传输的特性，铵盐和其他组分则主要来自北京本地的贡献。

关键词：PM2.5；来源解析；北京；CAMx

Regional Source Apportionment of PM2.5 in Beijing in January 2013

LI Xuan，NIE Teng，QI Jun，ZHOU Zhen

（National Engineering Research Center for Urban Environmental Pollution Control，Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection，Beijing 100037，China）

Abstract：In January 2013，Beijing area experienced several severe haze weather events.The pollution of fine particles has become an important problem in Beijing.Understanding the sources of PM2.5 in Beijing is essential for solutions and related policy-formulations.Three-dimensional air quality modelling system was established to analyze the PM2.5 pollution during 20-24 January in 2013.PSAT technology was used to study the regional sources of Beijing PM2.5 pollution.The results showed that local emission was the major source of PM2.5 in Beijing City，with an average contribution rate of 34%.The average contribution rates of Hebei and Tianjin were 26% and 4%，respectively.The neighboring area and the boundary conditions contributed 12% and 24% to PM2.5 in Beijing.In the heavy pollution period，the influence of regional transportation increased significantly，and became the major source of PM2.5 pollution in Beijing.Nitrate in PM2.5 in Beijing mainly came from the surrounding area of Beijing City，while sulfate and secondary organic aerosols showed characteristics of long-distance transportation.Ammonium salt and other components were mainly from Beijing local contribution.

Key words：PM2.5；source apportionment；Beijing；CAMx.

2013年1 月，我国中东部地区出现了长时间、大范围的雾霾天气[1，2]，其中北京地区多次出现AQI超过200甚至300的重污染时段，细颗粒物（PM2.5）浓度较往年同期大幅升高[3]，给自然和社会环境造成了巨大影响。此次污染过程引起了公众、学界以及政府的广泛关注，同时也给PM2.5的污染防治提出了挑战。

PM2.5的防治需要掌握其污染来源，从而对污染源进行合理规划和源头控制。基于CAMx（Comprehensive Air Quality Model with Extensions，CAMx）模型的颗粒物来源解析技术（particulate source apportionment technology，PSAT）是一种较为成熟的源解析技术。该技术通过对不同区域或不同种类的污染源添加示踪物，追踪从源排放到污染物生成的物理和化学过程，从而得到不同源的贡献率。PSAT 可以解析一次和二次污染物的来源，能够在一定程度上弥补受体模型的不足，已被应用于国内外的相关研究[4～7]。

目前，针对北京的PM2.5尤其是在重污染条件下的区域来源研究较少，北京市PM2.5区域来源特征尚不明确[8，9]。本研究利用CAMx 模型及其PSAT 技术对2013年1 月一次重污染过程进行模拟，并解析北京市PM2.5的来源，量化不同区域的贡献，了解PM2.5污染的区域性特征，以期为PM2.5污染的有效控制提供参考。

1　材料与方法

采用中尺度气象模式WRF、源排放处理模型SMOKE 和化学传输模式CAMx 建立起适用于北京及周边地区的大气污染模式系统。模拟区域（图1）以（34.53°N，108.92° E）为中心，采用双重嵌套网格，网格分辨率分别为36km、12km，其中第二重网格覆盖了北京市全境及周边省市部分地区。模式垂直方向分为13 层。采用SAPRC99 气相化学反应机理和AERO5 气溶胶机理。第一重网格使用的污染源排放清单为INTEX-B 清单[10]，第二重网格使用基于环境统计数据和排放因子法建立的2013年京津冀地区源排放清单。模拟时段为2013年1 月20～24 日，该段时间经历了严重的污染过程[3，11～13]。

本研究对目标来源区域进行了划分（图2）。将第二重模拟区域分为14 个地区，分别是北京市、天津市、河北省的11 个地市（石家庄市、唐山市、秦皇岛市、邯郸市、邢台市、保定市、张家口市、承德市、沧州市、廊坊市、衡水市）以及除京津冀外的区域（图中白色区域）。同时定义第二重模拟区域以外的来源为边界条件。

2　结果与讨论

2.1　模拟效果评估

为了量化模拟结果的准确性，使用标准化平均偏差（normalized mean bias，NMB）、标准化平均误差（normalized mean error，NME）和相关系数（correlation coefficient，COR）这3 个统计指标对模拟结果进行验证.计算公式如下：

式中，c为浓度，上标p代表模拟值、o代表观测值。NMB 反映的是模拟值与观测值的平均偏离程度，该值越接近于零，表明模拟值越接近观测值；NME 表征了模拟值的平均绝对误差；相关系数反映的是观测值与模拟值变化趋势的吻合程度，该值越接近于1，表明模拟效果越好。

评估所用观测数据为2013年1 月北京市11 个站点PM10和PM2.5的逐时浓度。表1 中列出了本次颗粒物模拟与其他相关研究的模拟评估结果。从中可以看出，本研究中，对PM10和PM2.5的模拟分别偏低了16%和40%，与国内外相关的模拟研究中的偏差相比，本研究的模拟偏差在可接受范围内。同时，与其他研究相比，本研究中对颗粒物模拟的相关性较好。

图3是北京11 个站点的PM2.5观测值和模拟值对比时间序列图。从中可以看到，造成模型模拟偏差的主要原因在于对22 日夜间的陡峭峰值的模拟偏低。图4 是11 个站点PM10和PM2.5日均模拟值和观测值比对的散点图。PM10和PM2.5的模拟值分别有83% 和75% 落在观测值的2 倍误差范围内。在颗粒物浓度的高值区域，PM2.5的模拟效果与PM10的模拟效果相比相对较弱。引起PM2.5模拟偏低的原因可能是模拟的分辨率较低，以及源清单的不确定性。同时，从国内外现有的模拟研究结果来看，模型所使用的化学机理对二次颗粒物的模拟偏低，也是造成模拟偏差的原因之一。

2.2　PM2.5污染过程分析

观测数据显示，2013年1 月的20日夜间、22日夜间以及23 日北京地区均出现了高浓度的PM2.5污染，24 日PM2.5浓度骤降。结合图5，1 月20日，北京出现不利于污染扩散的静稳天气，风速低于2m·s-1，以偏东风为主，PM2.5浓度高值主要集中在城区及西部地区。1 月21 日出现较强的偏北风，PM2.5的浓度高值主要出现在北京城区和南部地区。经过1 月21 日偏北风的清洁作用，1 月22 日PM2.5浓度有一定的降低。但该日受持续偏南风影响，北京南部开始出现PM2.5的积累。1 月23 日，北京继续盛行偏南风，PM2.5浓度进一步累积，形成重污染天气。1 月24 日，一股较强的冷空气带来强烈的北风，北京地区PM2.5浓度迅速降低，出现清洁天气。

2.3　PM2.5区域来源解析

图6本次污染过程中PM2.5区域来源的解析结果。可以看出，北京本地源排放是北京市PM2.5污染的主要来源，其贡献率在27%～60%，平均为34%。其中，本地源排放对PM2.5贡献率的最大值出现在较为清洁的1 月24 日，而在污染最严重的1 月23 日，本地源排放对PM2.5的贡献最低。河北省对北京PM2.5的贡献率为20%～32%，是北京地区PM2.5污染的重要来源。在河北省的11 个地市中，唐山、张家口和保定是主要的贡献城市（图7），其对北京PM2.5的贡献率分别为0～14%、1%～13% 和0～7%。河北各地市对北京PM2.5的贡献大小与风向密切相关。在1 月20 日偏东风为主的情况下，处于北京东部的唐山对北京的贡献明显增大；而在1 月的21 日、22 日和24 日出现北风的条件下，张家口对北京的贡献显著增大。重污染日（1 月23 日），河北南部地市（保定、沧州、石家庄）对北京的贡献占主导地位。在第二重模拟区域内，京津冀以外的省市对北京PM2.5的贡献率在6%～16%，贡献率的最大值和最小值分别出现在北京地区的污染日和清洁日，反映出北京市的PM2.5污染具有较强的区域性。

硫酸盐、硝酸盐、铵盐及二次有机气溶胶是PM2.5的主要组分[19，20]。表2是北京地区PM2.5中不同的组分的区域来源解析结果。在1 月20～24日的污染过程中，北京地区的硫酸盐主要受边界外的影响（60%），本地排放的贡献率仅为14% 。与硫酸盐相似，二次有机气溶胶也主要受到边界外的影响（42%），其次是来自河北省的20%。硫酸盐与二次有机气溶胶均呈现较为显著的远距离传输特点，容易受到更大范围区域污染的影响，这与Wagstrom 等[4]在美国东部地区的研究结果一致。对于硝酸盐，河北省的贡献为32%，北京本地排放也是较大的来源（17%）。铵盐和PM2.5中的其他组分（主要是地壳元素）则主要受到北京本地的影响。

3　结论

①2013年1 月20～24 日，北京地区的PM2.5污染主要出现在北京城六区和南部地区。持续的南风天气是造成北京市重污染的重要原因。

②本地污染源排放是北京地区PM2.5的主要来源，平均贡献率为34%。天津和河北对北京市PM2.5的平均贡献率分别为4%和26%。京津冀周边地区及边界外来源贡献率分别为12%和24%。

③污染过程中，北京PM2.5中的硫酸盐、硝酸盐和二次有机气溶胶主要来自周边省市的贡献，而铵盐和其他组分主要来自本地源排放。

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